Banca de QUALIFICAÇÃO: WELLY EVILLY DA SILVA VIEIRA

Uma banca de QUALIFICAÇÃO de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE: WELLY EVILLY DA SILVA VIEIRA
DATA : 01/04/2024
LOCAL: Defesa remota
TÍTULO:

Síntese e caracterização de MIL-100(Fe) e seus compósitos com derivados de grafeno: estudo da relação estrutura-atividade na produção de hidrogênio via hidrólise do borohidreto de sódio.

PALAVRAS-CHAVES:

materiais carbonáceos; redes metalorgânicas; compósitos; NaBH4; catálise; hidrogênio.

PÁGINAS: 122
RESUMO:

O hidrogênio deverá desempenhar um papel crucial na descarbonização da economia mundial. Todavia, sua implementação como solução para esta questão depende do desenvolvimento de formas mais econômicas de armazenamento e transporte. Neste sentido, o uso de compostos químicos, como verdadeiros containers moleculares para o hidrogênio, tem sido proposto. O borohidreto de sódio (NaBH4), por exemplo, tem sido usado como carreador devido ao seu alto conteúdo de hidrogênio. Sua hidrólise libera uma grande quantidade de hidrogênio in situ na presença de um catalisador. Portanto, é imperativo desenvolver catalisadores altamente eficientes, robustos e econômicos para a produção de hidrogênio via hidrólise do borohidreto de sódio. Neste contexto, o presente trabalho tem por objetivo sintetizar catalisadores de MIL-100(Fe) suportados em derivados de grafeno, por meio de duas metodologias distintas, uma rota verde e outra solvotérmica, bem como caracterizar e avaliar a eficiência desses materiais na produção de hidrogênio via desidrogenação do NaBH4. Assim, o óxido de grafeno (GO) foi previamente preparado a partir do método de Hummers modificado, seguido da funcionalização com (3-aminopropil)trietoxisilano (APTES), formando o GO-APTES. Esses materiais foram usados na preparação de nanocompósitos originando assim oito sistemas catalíticos: GO, GO-APTES, MIL-100(Fe), MIL100(Fe)@GO, MIL-100(Fe)@GO-APTES (rota verde), MIL-100(Fe), MIL-100(Fe)@GO e MIL-100(Fe)@GO-APTES (método solvotérmico). Todos os catalisadores foram caracterizados por DRX, FTIR, MEV-EDS, TGA e Raman. Os resultados confirmaram a obtenção do GO, o sucesso da funcionalização com APTES e a obtenção dos compósitos. De acordo com os difratogramas e imagens de MEV, as amostras preparadas através da rota verde apresentaram maior cristalinidade e partículas de MOF com formato octaédrico com tamanho inferior a 200 nm, enquanto as amostras obtidas via método solvotérmico apresentaram cristalinidade e aglomerados de partículas de formato irregular com tamanho superior a 50 µm. Além disso, o MEV sugere que os materiais carbonáceos funcionaram como suporte para o crescimento dos cristais de MOF. Em relação à atividade catalítica, observou-se que a 27 ºC, 47 ºC e 67 ºC houve a produção de quantidades distintas de hidrogênio utilizando os catalisadores supracitados. Neste contexto, o material mais promissor, que gerou uma alta taxa de geração de hidrogênio (HGR) e altos valores de rendimento foi o compósito MIL100(Fe)@GO obtido pela rota verde. A 27 ºC obteve um HGR de 137,5 mL min-1 g -1 , a 47 ºC o HGR foi de 169,68 mL min-1 g -1 e a 67 ºC foi de 222,22 mL min-1 g -1 , com o valor de energia de ativação de 10,14 KJ mol-1 . Em testes de reciclagem, este catalisador apresentou estabilidade até o sétimo ciclo catalítico com uma eficiência de 90,1%. Em suma, os resultados evidenciaram que a rota de síntese afetou o desempenho catalítico dos materiais. Notavelmente, o precursor MIL-100(Fe) e seus compósitos foram sintetizados através de um método simples e sustentável, os quais apresentaram maiores rendimentos na geração de hidrogênio via hidrólise do NaBH4, principalmente o MIL-100(Fe)@GO.

MEMBROS DA BANCA:
Presidente - 1754300 - BRAULIO SILVA BARROS
Externo ao Programa - 1810494 - KLEBER GONCALVES BEZERRA ALVES - nullExterna à Instituição - MARIA SUELY COSTA DA CÂMARA
Interna - 1283408 - MARIANA PAOLA CABRERA
Externo à Instituição - ROMUALDO RODRIGUES MENEZES