Banca de QUALIFICAÇÃO: MARIA ALAIDE DE OLIVEIRA

Uma banca de QUALIFICAÇÃO de DOUTORADO foi cadastrada pelo programa.
DISCENTE: MARIA ALAIDE DE OLIVEIRA
DATA : 13/06/2024
LOCAL: DEFESA REMOTA
TÍTULO:

MOFs M-BDC/BTC/BDCNH2 (M= Fe,Co,Ni,Cu): síntese, caracterização e aplicações na produção de hidrogênio e adsorção de corantes. 

PALAVRAS-CHAVES:

Redes metalorgânicas; catálise; NaBH4 ; HER; adsorção.

PÁGINAS: 200
RESUMO:

As redes metalorgânicas são materiais híbridos, constituídos por clusters metálicos coordenados à ligantes orgânicos polifuncionais. Estes materiais apresentam comumente alta área superficial, poros ajustáveis e canais flexíveis, sendo aplicáveis para catálise, adsorção, separação, estocagem de gases, entrega de fármacos, etc. Neste trabalho, 12 MOFs do tipo M-BDC (M=Fe,Co,Cu,Ni) foram obtidas e testadas para produção de hidrogênio vi desidrogenação do NaBH4, e destes materiais apenas 4 foram testados para adsorção de corantes. Além disso, 8 MOFs dos tipos M-BDC/BDCNH2/BTC (M=Co) suportadas em placas de FTO e TiO2NT foram testadas para produção de hidrogênio via HER. Os materiais foram caracterizados por FTIR, DRX, MEV-EDS e TGA. As caracterizações indicaram que a maioria dos materiais bimetálicos apresentam boas correspondências com o padrão calculado (Co2(OH)2BDC) indicando o sucesso das sínteses. As amostras contendo Fe, Cu e Ni obtiveram estrutura semelhantes a literatura, indicando também o sucesso das sínteses dos materiais monometálicos. Os testes de produção de hidrogêno via NaBH4 mostraram que o aumento da temperatura do sistema favoreceu a produção de hidrogênio em tempos mais curtos em todas as amostras. O material Co-BDC apresentou os melhores valores de taxa de formação de hidrogênio a temperatura de 26 °C (744,51 mLH2 min-1 g-1), possuíndo assim a maior atividade catalítica. Os materiais bimetálicos possuíram menor energia de ativação, em relação aos materiais monometálicos. Adicionalmente, a vida útil dos catalisadores foi avaliada, sendo observada a formação de 10 mL de hidrogênio no nono ciclo quando utilizado o catalisador bimetálico Ni2Co1-BDC. A relação tamanho de partícula e taxa de formação de hidrogênio foi avaliada, indicando que materiais com menores tamanhos de partículas obtiveram melhores resultados de taxa de formação de hidrogênio (Co-BDC 2,29 μm e HGR= 744,51 mLH2 min-1 g-1). Os resultados de adsorção de corantes mostraram que os materiais avaliados (Fe-BDC, Co-BDC Fe1Co1-BDC e Fe1Co3-BDC) possuem capacidade de adsorver corantes aniônicos e catiônicos, sendo o vermelho congo o corante melhor adsorvido, com eficiência maior que 80 % em todos os materiais. O modelo cinético de pseudo-segunda ordem é o que mais de adequa aos resultados, com valores de R2 próximos a 1 para todas as amostras. A isoterma de Langmuir é a que melhor se adequa aos resultados, com máxima adsorção de 444,44 mg g-1 para a amostra Fe-BDC. Nos ensaios a diferentes pH todas as amostras se mostraram efetivas, apresentando eficiência de adsorção maior que 60 % em toda a faixa de pH. Os testes de adsorção utilizando ácido húmico como interferente mostraram que a adsorção é diminuída ao utilizar maiores concentrações de ácido húmico. Os ensaios em ciclo mostraram que a amostra Fe1Co3-BDC obteve eficiência de remoção de 71,6 % no quinto ciclo, sem lavagem. Os testes de produção de hidrogênio via HER demonstraram que a utilização do ligante 1,3,5-BTC favoreceu na boa atividade catalítica do material final. Além disso, a pirólise intensificou a atividade catalítica, obtendo menores coeficientes de Tafel nas amostras FTO/Co-BTC-O e TiO2NT/Co-BTC-O, sendo de 112,50 e 110,83 mV dec-1 respectivamente.

MEMBROS DA BANCA:
Externa à Instituição - CELIA MACHADO RONCONI - UFF
Presidente - 2163324 - JOANNA ELZBIETA KULESZA BARROS
Externo à Instituição - LEONIS LOURENÇO DA LUZ
Externa ao Programa - 3218211 - MARCELLA AUXILIADORA DE MELO LUCENA - null